|
|
Nonlocal correlation in density functional theory
Hermann, Jan ; Bludský, Ota (vedoucí práce) ; Fišer, Jiří (oponent)
Van der Waalsovské (vdW) interakce, též disperzní síly, jsou klíčové v mnoha chemick- ých, fyzikálních a biologických procesech a přitahují pozornost mnoha vývojářů metod založených na teorii funkcionálu hustoty (DFT). Nejčastěji používaná neem- pirická DFT metoda pro popis vdW interakcí je vdW funkcionál hustoty Diona a kol. (vdW-DF). Navzdory jeho úspěchu, vdW-DF neposkytuje dostatečnou přesnost v mnoha chemických aplikacích. V této práci zkoumáme dva možné způsoby jak zlepšit přesnost vdW-DF. Za prvé, optimalizujeme jediný částečně volný parametr vdW-DF pro několik semi-lokálních funkcionálů. Na testovací S databázi je revPBE nejlepším kandidátem, s jehož použitím se chyba snižuje z . % na . %. Za druhé, představujeme systémově speci cké ale velmi přesné (∼ . kcal/mol) DFT korekční schéma, které lze použít k precizním výpočtům interakcí mezi adsorbentem a adsor- bátem. Schéma kombinuje vdW-DF a empirické korekční schéma DFT/CC. Tento nový přístup testujeme na malých molekulách (CH , CO , H , H O, N ) interagující s povrchem křemenu a s lamelou zeolitu UTL. Vysoká přesnost našeho schématu a relativní snadnost jeho použití ve srovnání se starším DFT/CC schématem nabízejí přímočaré řešení pro získání spolehlivých předpovědí adsorpčních energií.
|
|
|
Nonlocal correlation in density functional theory
Hermann, Jan ; Bludský, Ota (vedoucí práce) ; Fišer, Jiří (oponent)
Van der Waalsovské (vdW) interakce, též disperzní síly, jsou klíčové v mnoha chemick- ých, fyzikálních a biologických procesech a přitahují pozornost mnoha vývojářů metod založených na teorii funkcionálu hustoty (DFT). Nejčastěji používaná neem- pirická DFT metoda pro popis vdW interakcí je vdW funkcionál hustoty Diona a kol. (vdW-DF). Navzdory jeho úspěchu, vdW-DF neposkytuje dostatečnou přesnost v mnoha chemických aplikacích. V této práci zkoumáme dva možné způsoby jak zlepšit přesnost vdW-DF. Za prvé, optimalizujeme jediný částečně volný parametr vdW-DF pro několik semi-lokálních funkcionálů. Na testovací S databázi je revPBE nejlepším kandidátem, s jehož použitím se chyba snižuje z . % na . %. Za druhé, představujeme systémově speci cké ale velmi přesné (∼ . kcal/mol) DFT korekční schéma, které lze použít k precizním výpočtům interakcí mezi adsorbentem a adsor- bátem. Schéma kombinuje vdW-DF a empirické korekční schéma DFT/CC. Tento nový přístup testujeme na malých molekulách (CH , CO , H , H O, N ) interagující s povrchem křemenu a s lamelou zeolitu UTL. Vysoká přesnost našeho schématu a relativní snadnost jeho použití ve srovnání se starším DFT/CC schématem nabízejí přímočaré řešení pro získání spolehlivých předpovědí adsorpčních energií.
|
host ::
RSS.